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浙江理工大学李营战副教授团队《Chem. Eng. J.》:自愈、稳定且超灵敏的生物相容性水凝胶传感器

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自愈合导电水凝胶作为人工皮肤类材料,在人工智能、软机器人和个人保健等领域具有巨大的潜在应用前景。据报道,全球再生人造皮肤市场预计到2024年将达到2.4亿左右,因为人造皮肤类材料可以满足许多要求,不仅具有优异的自愈性、柔软性和延展性,而且还能够感知细微的环境差异。然而,构建具有超强伸展性和优异灵敏度的无刺激下自愈合仿生化水凝胶仍然具有挑战性。

浙江理工大学李营战副教授团队采用模板聚合法在聚羧酸多支化纤维素纳米晶(多CNC-PANI)表面包覆聚苯胺(PANI)。之后,棒状的多CNC-PANI作为动态桥梁赋予了聚乙烯醇(PVA)/硼砂体系掺杂的水凝胶层次化结构和动态氢键相互作用。结合动态硼酸酯键,仿生纳米复合水凝胶具有较高的断裂强度(171.52 kPa)、超伸长性(1085%)、快速自愈合性能、粘附性、良好的生物相容性和敏感性。特别是水凝胶在无任何刺激的情况下,在空气和水下都能保持良好的自愈能力,120 s内自愈效率可达99.56%,该水凝胶传感器能够实时灵敏地检测和区分人体的吞咽、手指、手腕、肘关节和膝关节等动作。此外,自愈水凝胶的检测信号十分均匀且重复性好,赋予了水凝胶机械适应性和良好的使用稳定性。因此,该策略可能为设计具有类似皮肤的机械延伸性、敏感性和自愈性的仿生传感器提供独特的机会。


图1. (a)多CNC、(b) PANI和(c)多CNC-PANI的TEM图像;(d)多CNC合成示意图(插图为多CNC的SEM图像);(e)多CNC-PANI和(f)、(g)冷冻干燥5 wt%多CNC-PANI/PVA水凝胶的SEM图像;(h)多CNC-PANI/PVA水凝胶制备过程示意图

图2 (a)PVA、多CNC、PANI、多CNC-PANI和5 wt%多CNC-PANI/PVA的FTIR;PVA、 5 wt%多CNC-PANI/PVA的(b)TGA和(c)DTG;(d)多种CNC-PANI/PVA水凝胶内导电3D网络的示意图

图3 G’和G”在25℃下的动态粘弹性能与频率的关系(ω=1.0-100 rad s−1)(a)、与应力的关系(ω=1.0 HZ)(b);5 wt%多CNC-PANI/PVA的拉伸测试(超过初始长度的1500%)(c);5 wt%多CNC-PANI/PVA制成不同形状的样品(d);不同质量分数下多CNC-PANI/PVA的拉伸强度和杨氏模量(e);本工作与其它文献的拉伸强度值对比(f)


图4 愈合时间为30 s的多CNC-PANI/PVA在(a)空气和(b)水中的初步人工愈合测试;(c)愈合后的5 wt%多CNC-PANI/PVA的拉伸测试(超过初始长度的1500%);(d)原始水凝胶和不同自愈时间下5 wt%多CNC-PANI/PVA的典型应力应变曲线;不同自愈时间下5 wt%多CNC-PANI/PVA的应力自修复效率

多CNC-PANI/PVA适应各种非线性表面(a:金属、b:玻璃、c:塑料)的能力及其自粘附性;(d)使用多CNC-PANI/PVA作为触屏笔绘制一些图画;多CNC-PANI/PVA水凝胶用于解锁智能手机密码的演示

图5(a)5 wt%多CNC-PANI/PVA在不同应变下的相对电阻变化((R-R0)/R0);5 wt%多CNC-PANI/PVA在截断和自愈合过程中LED的亮度变化

图6水凝胶相应的相对电阻变化(a)及其愈合后的应变传感器(b)(插图表示的是附在手腕上的传感器);水凝胶的相对电阻变化(c)和愈合后的水凝胶应变传感器监测其不同角度的弯曲(插图表示的是附在弯曲手指上的传感器);(e)水凝胶保存10 ~ 30天后相应的相对电阻变化(插图表示的是附在手腕上的传感器);(f)相应的相对电阻变化与人体脉搏的变化关系;(g)拉伸过程中内部结构变化示意图

图7多CNC-PANI/PVA检测的实时相对电阻概况:(a)手腕、(b)咽喉发声、(c)肘部、(d)不同弯曲角度的手指、(e)腹部(检测呼吸信号)和(f)膝关节的对应信号

以上研究以“Constructing stimuli-free self-healing, robust and ultrasensitive biocompatible hydrogel sensors with conductive cellulose nanocrystals”为题,发表在Chemical Engineering Journal (DOI: 10.1016/j.cej.2020.125547)上。第一作者为浙江理工大学先进纺织材料与制造技术教育部重点实验室的宋美丽,通讯作者是其的导师李营战副教授。


原文链接:

https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.125547


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